Der britische Sänger starb am 16. Oktober im Alter von 31 Jahren in Argentinien. Liam stürzte vom Balkon im dritten Stock des CasaSur Palermo Hotels in Buenos Aires in den Tod. Er war durch Alkohol und Drogen berauscht. Am Todestag des Künstlers war an seinem Handgelenk eine Rolex-Uhr im Wert von 33.000 Pfund (etwa 4,5 Millionen Rubel) zu sehen. Nach dem Tod des Sterns verschwand dieser jedoch spurlos. Es stellte sich heraus, dass sich tagsüber zwei Mädchen im Zimmer der Sängerin aufgehalten hatten.

Argentinische Medien berichteten, Payne habe ihnen 5.000 Pfund versprochen, sie hätten jedoch nicht das gesamte Geld erhalten. Beide Callgirls erzählten der Staatsanwaltschaft später, dass „Gentleman“ Liam vor ihnen gekniet und gesagt habe: „Ich liebe dich.“
Bei der Befragung sagten sie, dass der VIP-Kunde weder im Zimmer noch in der Lobby bezahlen konnte, weil er kein Bargeld hatte. Angeblich habe er ihnen seine Rolex-Uhr versprochen. Dann kam ein Freund des ehemaligen One Direction-Sängers Roger Nores, um zu versuchen, den Konflikt zu lösen. Eines der Mädchen sagte, sie habe ihre Kosmetiktasche im Zimmer des Künstlers vergessen und durfte zurückkommen, um sie zu holen. Seitdem hat niemand mehr die Uhr gesehen. Vierzig Minuten später war Liam tot.

„Den von uns analysierten Bildern zufolge trug Payne am Tag seines Todes eine Rolex-Uhr. Es war an seinem Handgelenk und er trug es mindestens zwei bis drei Stunden lang, bevor er starb“, sagte der an dem Fall arbeitende Detektiv. Die Polizei durchsuchte das Zimmer und die Häuser mehrerer Personen, von denen bekannt war, dass sie am Tag der Tragödie Kontakt zu Liam hatten, einschließlich der Räumlichkeiten zweier Begleitpersonen, fand jedoch nichts. Die Callgirls, deren Namen von der Polizei nicht bekannt gegeben werden, gelten in dem Fall derzeit eher als Zeuginnen als als Verdächtige, es wird jedoch davon ausgegangen, dass sie einen Anwalt eingeschaltet haben. Stunden vor seinem Tod bestellte Liam zwei Flaschen Champagner, eine Flasche Whiskey und hob 300 Dollar von seinem Konto ab. Die Staatsanwälte erwägen die Theorie, dass mit dem Geld Drogen finanziert werden sollten.
Payne verhielt sich gewalttätig und zerschmetterte seinen Laptop in der Lobby, bevor mehrere Männer den Sänger in sein Zimmer trugen. Das Hotelpersonal rief zweimal den Notdienst an und sagte, der Gast habe zu viele Drogen und Alkohol genommen und verwüstete das gesamte Zimmer. Kurz darauf starb Liam. Die Staatsanwaltschaft hat Selbstmord ausgeschlossen. Sie sagten, Payne sei bewusstlos oder halb bewusstlos gewesen und habe nicht gewusst, was er tat, oder sich seiner Handlungen nicht bewusst gewesen. Drei Personen, darunter ein Hotelangestellter, wurden inzwischen im Zusammenhang mit Paynes Tod angeklagt. Einer von ihnen wurde wegen Tötung einer Person mit Todesfolge angeklagt, eine Anklage, die mit einer Höchststrafe von 15 Jahren Gefängnis geahndet wird. Die beiden anderen stehen im Verdacht, Drogen geliefert zu haben. Der Sänger wurde am 20. November bei einer privaten Beerdigung in Buckinghamshire beigesetzt. One Direction-Fans wünschen sich ein dauerhaftes Denkmal in Liams Heimatstadt Wolverhampton.